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大自然帶給了材料學家們無限的設計靈感，從荷葉、竹、木等的微觀多級結構及特殊功能，到具有突出力學性能的貝殼珍珠母層、蜘蛛絲，以及具有水下超強粘附的貽貝蛋白，一系列高性能及功能化聚合物仿生材料受此啟發(fā)，相繼被研發(fā)并得到實際應用。壁虎、蜥蜴等動物腳趾因其可以在物體表面產(chǎn)生強粘附并可輕易快速脫附而受到了人們的廣泛關注。研究表明，這一獨特的可逆粘附能力主要依賴于動物腳趾表面精細的多級剛毛結構，并基于范德華力及毛細作用力等得以實現(xiàn)（圖1a）。受此可逆粘附原理啟發(fā)，過去二十年，研究人員重點圍繞物理結構設計制備了一系列性能優(yōu)異的仿生可逆粘附材料，并在精密器件轉運、智能機器人、醫(yī)療等領域展現(xiàn)出廣闊的應用前景。由于仿生粘附材料展現(xiàn)出的可逆特性及范德華力普適性相互作用，其在空間微重力、真空環(huán)境及多種材質(zhì)表面均能良好發(fā)揮其可逆粘附功能，因此在空間技術，如航天器及裝置在軌操作、艙內(nèi)及艙外機器人行走策略、空間碎片以及在軌飛行物捕捉等領域展現(xiàn)出很好的應用前景。近年來，美、歐等研究人員圍繞這些應用展開了先期探索工作（圖1b）。然而，空間在軌高低溫及輻射等極端環(huán)境條件對聚合物基仿生粘附材料的使用性能將產(chǎn)生顯著影響，開發(fā)適用于空間環(huán)境的仿生可逆粘附材料，將對該類材料走向空間實際應用，促進在軌服務技術的發(fā)展和革新具有重要意義。

圖1 具有可逆粘附能力的生物微結構及其仿生材料空間應用示意。（a）不同尺度下壁虎腳趾表面微結構形貌（圖片來源：PNAS, 2005, 102 (2), 385-389）；（b）仿生可逆粘附材料用于空間站外部檢查機器人構想圖（圖片來源：A. Parness, etc., presented at AIAA SPACE Conf. and Expo. San Diego, USA, September 2013）；零重力下抓取和釋放大型扁平（b）和彎曲物體（c）的驗證試驗（圖片來源：Science Robotics 2017, 2 (7), eaan4545）。

  四川大學鄒華維教授團隊夏爽特聘副研究員等與青島科技大學李志波教授團隊合作，圍繞仿生可逆粘附材料的空間應用需求，以提升其空間耐受性能，尤其是低溫耐受性和耐輻射性為目標，通過一步法陰離子開環(huán)共聚合成了含苯基的聚二甲基硅氧烷彈性體（p-PDMS，圖2）。對p-PDMS的理化分析表明，少量苯基的引入即可完全抑制PDMS的低溫結晶，使得該類彈性體可在低至-120℃時依舊保持良好的高彈性（圖3）。

圖2 一步法陰離子開環(huán)聚合制備p-PDMS預聚體

圖3 不同苯基含量p-PDMS彈性體在不同溫度下的壓縮（a-c）及拉伸性能（d-f）

  對基于一步成型制備的p-PDMS仿生可逆粘附材料的粘附性能評估結果表明，p-PDMS仿生可逆粘附材料室溫狀態(tài)的粘附強度可以很好地維持到低至-120℃。相比之下，基于相同合成方法制備的PDMS仿生可逆粘附材料在其結晶溫度以下（約-65℃），粘附強度降低了50%以上。-120℃百周期循環(huán)粘附實驗進一步表明，p-PDMS仿生可逆粘附材料的長時粘附-脫附性能可良好維持（圖4）。然而，PDMS仿生可逆粘附材料由于其低溫下的塑性形變，以及周期性預負載受力過程對表面微結構造成的累積形變，導致其后續(xù)粘附過程界面的非共形接觸及應力傳遞不均，最終導致其循環(huán)粘附強度出現(xiàn)顯著下降（圖5）。研究工作同時考察了高溫及伽瑪輻照對材料性能的影響。實驗結果表明，p-PDMS高溫熱穩(wěn)定性能優(yōu)異，可在100℃高溫環(huán)境良好維持其粘附性能。相較于PDMS，苯基的引入則可在一定程度上降低輻射損傷，尤其是在高劑量下。

圖4 不同溫度下PDMS和10%-p-PDMS制備的仿生粘附材料的法向粘附性能測試結果及低溫下百周期循環(huán)測試結果

圖5 PDMS及10%-p-PDMS制備的仿生可逆粘附材料粘附過程表面微觀形貌演變及其可能變化機制

  該工作以《Superior Low-Temperature Reversible Adhesion Based on Bio-Inspired Microfibrillar Adhesives Fabricated by Phenyl Containing Polydimethylsiloxane Elastomers》為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》（Adv. Funct. Mater. 2021, 2101143）上，第一作者為四川大學特聘副研究員夏爽博士，通訊作者為四川大學鄒華維教授，青島科技大學李志波教授。該研究工作同時得到了中國工程物理研究院化工材料研究所高分子部的大力支持。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202101143