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  智能水凝膠能夠?qū)ν饨绛h(huán)境的細微刺激，作出快速靈敏的響應(yīng)�；诰酆衔锓肿娱g化學(xué)鍵隨溫度改變而產(chǎn)生的斷裂和重建過程，溫敏水凝膠已在許多生物醫(yī)學(xué)前沿領(lǐng)域得到探索和應(yīng)用。為提升水凝膠的可控響應(yīng)性，研究者利用無機光熱材料與溫敏聚合物復(fù)合構(gòu)建光刺激響應(yīng)體系，突破了遠程精準(zhǔn)調(diào)控水凝膠區(qū)域相變的難題。金簇作為一類尺寸超小的無機原子團簇，具有高效的光熱轉(zhuǎn)換能力。此外，其表面的有機配體能與聚合物分子結(jié)合，從而制備復(fù)合水凝膠體系。但在制備過程中，氧化性物質(zhì)會破壞金簇表面的有機配體和內(nèi)部的金屬結(jié)構(gòu)，引起金簇聚沉或氧化分解，影響其在復(fù)合體系中發(fā)揮性能。如何克服有機/無機材料界面的不相容性，使金簇與聚合物有效復(fù)合，對于構(gòu)建該類智能水凝膠具有重要的研究和應(yīng)用價值。

  李立東教授團隊通過對金簇配體進行修飾，在谷胱甘肽配體表面修飾不飽和碳碳雙鍵，獲得了新型金簇單體。進而與丙烯酰胺和N -丙烯�；拾滨０返认┗悊误w進行自由基聚合，制備出具有光熱轉(zhuǎn)換和溫度響應(yīng)特性的智能復(fù)合水凝膠。碳碳雙鍵修飾可有效保護金簇結(jié)構(gòu)防止其氧化破壞，也使金簇能夠作為共價交聯(lián)點改善水凝膠的力學(xué)性能。

圖1 （a）金簇（AuNC）修飾不飽和碳碳雙鍵，以及與烯基單體丙烯酰胺（AAm）和N -丙烯酰基甘氨酰胺（NAGA）進行自由基聚合的示意圖。經(jīng)過自由基聚合后，（b）修飾碳碳雙鍵的金簇與（c）未修飾的金簇中Au元素4f軌道的電子結(jié)合能。

  該團隊進一步將透明質(zhì)酸作為靶向單元修飾在復(fù)合水凝膠體系中，可有效捕獲過表達CD44蛋白的MDA-MB-231人類乳腺癌細胞。基于復(fù)合體系的光響應(yīng)能力，可在660 nm光照刺激下實現(xiàn)被捕獲細胞的光控釋放，釋放后的細胞仍然存活。該捕獲和光控釋放過程可在同一平臺上重復(fù)實現(xiàn)。這項研究工作對于設(shè)計基于金簇和聚合物的光功能復(fù)合水凝膠體系提供了一種新的策略。

圖2 （a）復(fù)合水凝膠用于細胞捕獲和光控釋放過程的示意圖。（b）復(fù)合水凝膠循環(huán)捕獲/釋放MDA-MB-231細胞的顯微圖像，及釋放細胞的存活情況。紅色熒光代表死亡細胞。標(biāo)尺為200 μm。

  以上相關(guān)研究成果發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, DOI: 10.1021/acsami.1c03587）上。論文第一作者為北京科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士生朱書賢，通訊作者為李立東教授和王曉瑜副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c03587