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  當(dāng)前，依賴于電磁波的信息傳輸設(shè)備和5G通訊技術(shù)的快速發(fā)展使電磁干擾和電磁污染問題日漸突出，不僅嚴(yán)重影響了電子器件的正常工作和使用壽命，而且對(duì)人體健康產(chǎn)生不可估量的危害。傳統(tǒng)粉末型吸波劑（例如碳材料，金屬氧化物，鐵氧體及其納米混合物）往往著重于微納結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)或多組分的調(diào)控，仍然存在吸收損耗機(jī)理單一、在基體內(nèi)團(tuán)聚嚴(yán)重、填充量過高（>20 wt%）等問題，難以滿足當(dāng)前應(yīng)用環(huán)境對(duì)新型吸波材料“輕”“柔”“寬”“強(qiáng)”的要求。因而，新型高性能吸波材料的開發(fā)依然迫在眉睫。

  基于電磁損耗理論，鄭州大學(xué)申長(zhǎng)雨院士和劉春太教授課題組同步結(jié)合多組分協(xié)同損耗和三維有序氣凝膠構(gòu)筑策略，實(shí)現(xiàn)電磁波吸收的協(xié)同損耗效應(yīng)，有效避免吸波劑在基體內(nèi)的團(tuán)聚現(xiàn)象，從而以極低的填充量實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的吸波性能。在Ti₃C₂T_x MXene和石墨烯內(nèi)引入磁性納米粒子可有效降低其與自由空間的界面阻抗不匹配性，結(jié)合有序多孔氣凝膠結(jié)構(gòu)增加的電磁波在吸波體內(nèi)的損耗路徑和空間，將大幅增強(qiáng)電磁波在吸波材料內(nèi)的介電損耗和磁損耗。結(jié)合MXene、RGO、Ni納米鏈多組分的協(xié)同損耗作用和三維有序氣凝膠對(duì)電磁波的多重反射作用，獲得目前MXene基吸波材料所報(bào)道的最低反射損耗(RL_min=-75.2 dB)以及吸收波寬(EAB_max=7.3 GHz)。

圖1. NiMR-H氣凝膠制備示意圖及結(jié)構(gòu)形貌表征圖

  本工作利用氧化石墨烯(GO)、Ti₃C₂T_x MXene和Ni 納米鏈之間的靜電相互作用和氫鍵作用實(shí)現(xiàn)自組裝，通過簡(jiǎn)單定向冷凍方法和通過結(jié)合冷凍干燥方法獲得三維有序Ni/MXene/GO氣凝膠結(jié)構(gòu)，最后結(jié)合溫和的水合肼蒸汽還原改性，獲得了同時(shí)具有介電特性和磁性能的多組分Ni/MXene/RGO (NiMR-H)氣凝膠。物理化學(xué)結(jié)構(gòu)表征顯示，水合肼蒸汽改性可同時(shí)實(shí)現(xiàn)GO和MXene的部分還原和N原子摻雜，有效平衡三維網(wǎng)絡(luò)的傳導(dǎo)性和介電性，使三維有序多孔氣凝膠在保證MXene-RGO骨架介電特性的同時(shí)，避免電子傳輸通路的形成。形貌結(jié)構(gòu)揭示了氣凝膠周期有序多孔結(jié)構(gòu)，與此同時(shí)，磁性Ni納米鏈通過靜電作用緊密鑲嵌在MXene-石墨烯骨架表面，形成多重異質(zhì)界面結(jié)構(gòu)，有利于電磁波的多重反射散射和界面極化損耗。相比而言，通過低溫氨氣氣氛退火還原改性的NiMR-A氣凝膠盡管擁有相似的三維有序多孔結(jié)構(gòu)，但程度較深的退火還原改性導(dǎo)致NiMR-A氣凝膠內(nèi)形成電子傳導(dǎo)通路，不利于材料與空間阻抗的匹配性（圖1）。

圖2. NiMR-H氣凝膠的電磁波吸收性能

  通過真空輔助灌注PDMS樹脂，可無(wú)損保存NiMR-H氣凝膠結(jié)構(gòu)，得到用于電磁參數(shù)測(cè)試的復(fù)合材料，因NiMR-H氣凝膠密度僅為6.45 mg cm^-3，其在支撐基體PDMS內(nèi)的含量?jī)H為0.64 wt%，有效解決了傳統(tǒng)粉末型吸波劑分散不均、填充量高的問題。吸波性能結(jié)果顯示，通過溫和還原改性可有效提高氣凝膠骨架的介電特性和極化效應(yīng)，結(jié)合Ni納米鏈的磁損耗效應(yīng)以及三維有序氣凝膠對(duì)電磁波的多重反射作用，NiMR-H氣凝膠可以獲得最低反射損耗(RL_min=-75.2 dB)以及最大吸收波寬(EAB_max=7.3 GHz)。相比而言，退火還原的NiMR-A氣凝膠因電子傳輸通路的形成表現(xiàn)出較弱的吸波效應(yīng)。此外，NiMR-H有序氣凝膠的孔結(jié)構(gòu)各向異性導(dǎo)致了其吸波性能在垂直和平行孔方向的各向異性，相比而言，當(dāng)微波入射方向垂直于孔方向可獲得最優(yōu)吸波性能（圖2）。

圖3. NiMR-H吸波機(jī)理分析

  基于電磁參數(shù)分析，結(jié)合Debye松弛理論和磁損耗理論，確定了NiMR-H氣凝膠內(nèi)同時(shí)存在的多重界面極化效應(yīng)、傳導(dǎo)損耗、自然共振、渦流損耗、交換共振效應(yīng)等以及它們間的協(xié)同效應(yīng)。并采用有限元分析、離軸電子全息技術(shù)證實(shí)了氣凝膠孔道內(nèi)交變電磁場(chǎng)引起的電磁耦合效應(yīng)。結(jié)合介電-磁性多組分氣凝膠優(yōu)異的阻抗匹配特性和電磁波在多孔結(jié)構(gòu)內(nèi)的多重反射散射效應(yīng)，NiMR-H氣凝膠表現(xiàn)出“強(qiáng)”而“寬”的吸波特性（圖3）。

  此外，源于水合肼蒸汽還原對(duì)氣凝膠表面化學(xué)特性的改變、以及氣凝膠的三維微納孔結(jié)構(gòu)，NiMR-H表現(xiàn)出疏水、隔熱、阻燃等多功能性。同時(shí)，剛性Ni納米鏈對(duì)MXene-石墨烯骨架的加強(qiáng)使氣凝膠具有一定的強(qiáng)度和彈性。這些多功能性保證了NiMR-H氣凝膠作為吸波材料在多重復(fù)雜環(huán)境下的正常工作，拓展其應(yīng)用范圍與場(chǎng)景。

  本工作中在以下三方面具有一定創(chuàng)新性：

• (i) 三維有序氣凝膠結(jié)構(gòu)可有效避免傳統(tǒng)的微/納米吸波填料在支撐基體中的團(tuán)聚問題，有效降低吸波劑的填充含量 (0.64 wt％)；

• (ii) 通過多組分介電損耗-磁損耗協(xié)同、多重異質(zhì)界面極化、有序多孔氣凝膠結(jié)構(gòu)的集成，實(shí)現(xiàn)了目前MXene基吸波材料所報(bào)道的最強(qiáng)吸波性能；

• (iii) 同時(shí)結(jié)合疏水性、彈性、隔熱性和阻燃性能，保證了NiMR-H氣凝膠作為吸波材料在實(shí)際應(yīng)用中應(yīng)對(duì)各種復(fù)雜環(huán)境。

  相關(guān)成果以題為“Multifunctional Magnetic Ti₃C₂T_x MXene/Graphene Aerogel with Superior Electromagnetic Wave Absorption Performance”的論文，發(fā)表在了材料領(lǐng)域頂級(jí)期刊ACS Nano上。論文通訊作者為鄭州大學(xué)橡塑模具國(guó)家工程研究中心的馮躍戰(zhàn)副教授、劉春太教授和北京化工大學(xué)材料學(xué)院的張好斌教授。第一作者為橡塑模具國(guó)家工程研究中心博士生梁鹿陽(yáng)。該研究得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金和中國(guó)博士后科學(xué)基金的支持。

  全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c09982