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  自愈合水凝膠具有良好的力學(xué)延展性、抗撕裂性、結(jié)構(gòu)和功能可調(diào)性等優(yōu)點(diǎn)，在可拉伸光電器件、電子皮膚等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛力。目前，水凝膠柔性電子器件的研究重心主要集中在水凝膠可拉伸性、多功能性（如抗凍、保水、溫敏、形狀記憶、刺激響應(yīng)等）、自愈合性等性能的提升，以此來提高柔性器件的力學(xué)性能、傳感性能等綜合性能，但很少關(guān)注水凝膠柔性的快速、大規(guī)模、普適性制備，而水凝膠的量化制備是柔性器件邁向產(chǎn)業(yè)化的必經(jīng)之路，迫切需要尋找一種外加填料，實(shí)現(xiàn)多種前驅(qū)體的快速、普適成膠。此外，制備兼具傳感和驅(qū)動(dòng)性能的水凝膠電子器件，可以拓展柔性器件的功能，為多功能、一體化電子器件的開發(fā)提供諸多經(jīng)驗(yàn)。

  針對(duì)上述問題，在前期研究(10.1021/acsnano.9b07874；10.1002/adfm.201802576；10.1039/C9TA00641A；10.1039/C8NR02813C) 基礎(chǔ)上，南京工業(yè)大學(xué)董曉臣教授和沙特阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué) Husam N. Alshareef教授合作，以Ti₃C₂T_x MXene為動(dòng)態(tài)交聯(lián)劑，通過合理調(diào)控MXene和交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)間的分子間作用力，實(shí)現(xiàn)了7種單體（丙烯酸、丙烯酰胺、N, N-二甲基丙烯酰胺、N-異丙基丙烯酰胺、甲基丙烯酸-2-羥乙酯、苯胺、聚乙二醇二丙烯酸酯）和5種高分子（明膠、瓊脂、聚乙烯醇、海藻酸鈉、殼聚糖）的快速、普適成膠，探索了其在多功能水凝膠柔性電子器件中的應(yīng)用。

圖1. (a) 前驅(qū)體快速成膠的機(jī)理示意圖；(b) PAA和PAA-MXene 的紅外光譜；(c) 不同單體的成膠時(shí)間；(d) 不同MXene水凝膠照片。

  以丙烯酸 (AA) 為例，探討了快速成膠過程。如圖1所示：其快速成膠機(jī)理如下：(1) Ti₃C₂T_x MXene表面的極性基團(tuán)和AA羧基螯合，在短時(shí)間內(nèi)釋放大量的熱量，同時(shí)甘油的低熱導(dǎo)率和高粘性抑制了熱量的散失；(2) 成膠過程依賴于過硫酸銨 (APS) 降解并產(chǎn)生自由基，引發(fā)聚合反應(yīng)。前驅(qū)體中生成的大量熱降低了生成自由基的能壘，加快了自由基的生成速率，交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)可在短時(shí)間內(nèi)急劇增加，使得前驅(qū)體由液態(tài)迅速變?yōu)槟z態(tài)；(3) 聚合反應(yīng)伴隨著劇烈放熱，一旦聚丙烯酸（PAA）的交聯(lián)反應(yīng)被引發(fā)，前驅(qū)體的溫度急劇升高，又進(jìn)一步加快了自由基的生成；(4) Ti₃C₂T_x MXene表面的極性基團(tuán)(-F、-O、-OH)與PAA的羧基、甘油的多羥基形成多重氫鍵，有利于劇烈放熱。

  為了進(jìn)一步驗(yàn)證上述機(jī)理，研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一系列對(duì)比實(shí)驗(yàn)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)：當(dāng)前驅(qū)體中不含甘油、APS、MXene時(shí)，水凝膠的形成時(shí)間大大延長(zhǎng)，說明甘油、APS、MXene在單體的成膠過程中都發(fā)揮著重要作用。此外，當(dāng)單體濃度相同時(shí)，MXene可以加快丙烯酸、丙烯酰胺 (AM)、N, N-二甲基丙烯酰胺(DMA)、N-異丙基丙烯酰胺 (NIPAM)、甲基丙烯酸-2-羥乙酯 (HEMA)、苯胺 (ANI)、聚乙二醇二丙烯酸酯 (PEGDA)的快速、普適成膠，其成膠時(shí)間分別為74、84、126、224、376、95、363 s。成膠時(shí)間的差異主要是因?yàn)閱误w分子中不同基團(tuán)（如甲基、亞甲基、異丙基、酯基等）增大了側(cè)基的位阻效應(yīng)，影響了單體與MXene間的分子間作用力。值得注意的是，雖然甲基丙烯酸甲酯 (MMA)具有疏水性，但其在MXene作用下仍可在3天內(nèi)形成凝膠態(tài)，成膠時(shí)間延長(zhǎng)是因?yàn)镸MA的酯基和甲基削弱了其與MXene的分子間作用力，且親油性MMA和親水性MXene存在分子層面上的不相容性。

圖2. (a-f) P AA-MXene和PAM-MXene水凝膠的不同聚合過程；(g) PAA-MXene水凝膠可不同pH的溶液中快速成膠；(h-j) 快速擠出成膠的PAA-MXene水凝膠纖維具有良好的可拉伸性。

  研究團(tuán)隊(duì)搭建了熱成像系統(tǒng)，探索了PAA-MXene和PAM-MXene的不同成膠過程，定義了引發(fā)時(shí)間和聚合速率，用于比較MXene在PAA和PAM聚合成膠過程中作用的差異性，如圖2所示。結(jié)果顯示：PAA-MXene水凝膠可在不同pH緩沖溶液中快速成膠，且擠出后的水凝膠纖維具有高可拉伸性，這對(duì)3D打印水凝膠柔性器件的制備具有諸多啟發(fā)。

圖3. PAA-MXene水凝膠的力學(xué)和自愈合性能

  基于MXene與PAA、甘油間多重動(dòng)態(tài)分子間作用力，研究團(tuán)隊(duì)探究了MXene對(duì)水凝膠力學(xué)性能的影響，發(fā)現(xiàn)前驅(qū)體中傳統(tǒng)化學(xué)交聯(lián)劑（MBAA）的增加會(huì)降低材料的拉伸性，而MXene的增加可提高拉伸性，這是因?yàn)镸Xene有助于在交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)內(nèi)構(gòu)建動(dòng)態(tài)鍵合作用。利用MXene的優(yōu)異光熱效應(yīng)，團(tuán)隊(duì)還進(jìn)一步探究了水凝膠在近紅外光刺激下的自愈合性能，如圖3所示。

圖4. 兼具傳感和驅(qū)動(dòng)性能的PAA-MXene水凝膠柔性器件

  基于MXene優(yōu)異的光熱性能，團(tuán)隊(duì)開發(fā)了基于近紅外光刺激的水凝膠溫度傳感器，其在升溫和降溫過程中的電阻溫度系數(shù)（TCR）分別為-0.929 ℃^-1和-0.946 ℃^-1，具有良好的循環(huán)性和可重復(fù)性。因?yàn)閮煞N交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)在近紅外光刺激下的分子鏈轉(zhuǎn)換能力的差異性，雙層MXene水凝膠驅(qū)動(dòng)器在近紅外光刺激下具有快速變形能力，結(jié)果如圖4所示。

  該研究成果以題為“Ti₃C₂T_x MXene-Activated Fast Gelation of Stretchable and Self-Healing Hydrogels: A Molecular Approach”發(fā)表在國(guó)際著名期刊ACS Nano (DOI: 10.1021/acsnano.0c07998)上。

  論文鏈接：

  1. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c07998

  2. https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.9b07874

  3.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.201802576

  4.https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/TA/C9TA00641A#!divAbstract

  5.https://pubs.rsc.org/ko/content/articlelanding/2018/nr/c8nr02813c/unauth#!divAbstract

  6.https://iopscience.iop.org/article/10.1088/1674-4926/39/1/011012/meta

通訊作者簡(jiǎn)介

  董曉臣，二級(jí)教授、博士生導(dǎo)師，畢業(yè)于浙江大學(xué)，新加坡南洋理工大學(xué)博士后。研究方向包括生物光電子和柔性電子材料與器件，以通訊/第一作者和合作作者身份在Advanced Materials, Science Advances, ACS Nano, Advanced Functional Materials, Chemical Society Reviews等國(guó)際期刊發(fā)表SCI論文200多篇，他引18000多次。榮獲江蘇省科學(xué)技術(shù)一、二等獎(jiǎng)（2017年，2019年）各1項(xiàng)，教育部科技進(jìn)步二等獎(jiǎng)1項(xiàng)，2019、2020年全球高被引科學(xué)家。