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  熱電（TE）轉(zhuǎn)換技術(shù)作為一種清潔能源，具有一系列廣泛的應(yīng)用，如基于Seebeck效應(yīng)可將廢熱轉(zhuǎn)化為電能，基于珀爾帖效應(yīng)可以實現(xiàn)制冷，因而具備很好的商業(yè)應(yīng)用前景。其中，有機-無機熱電納米復(fù)合材料（TENCs）特別引人關(guān)注，因為它們可以將無機組分的優(yōu)勢（即高電導(dǎo)率）與有機組分的優(yōu)點（低導(dǎo)熱率和溶液可加工性）整合在一起。而且，TENC薄膜的柔性為其在可穿戴電子設(shè)備中的應(yīng)用帶來了希望。

以往研究中n-型TENC的有機組分通常是絕緣聚合物，如聚偏氟乙烯（PVDF），其對TENC的電荷傳輸幾乎沒有貢獻(xiàn)。相反，大多數(shù)p-型TENC中包含導(dǎo)電聚合物，例如聚（3,4-乙撐二氧噻吩）：聚（苯乙烯磺酸鹽）（PEDOT: PSS）和聚（3-己基噻吩）（P3HT），在p-型摻雜后，這些聚合物顯示出優(yōu)異的電導(dǎo)率（σ），但對Seebeck系數(shù)（S）影響很小。然而，那些表現(xiàn)出很高S值的n-型半導(dǎo)體聚合物卻很少被用作TENC中的有機組分。該團隊之前的工作已經(jīng)證明基于金屬納米線（NWs）的TENC可以取得極高的σ，因此，將n-型半導(dǎo)體聚合物N2200的高S與Co NWs的高σ結(jié)合起來，有可能獲得顯著提高的熱電性能。

  Co NWs/N2200的Seebeck系數(shù)與σ之間呈現(xiàn)出耦合現(xiàn)象，隨著Co NWs含量的提高，Seebeck系數(shù)從純N2200薄膜的?662 μV K^?1持續(xù)降低到Co NWs質(zhì)量分?jǐn)?shù)為90 wt%時的?30 μV K^?1，而σ則呈指數(shù)型增長，最高達(dá)到2024 S cm^?1。最終，該復(fù)合材料最大功率因子（PF）是在Co NWs含量為80 wt%時達(dá)到的，為288 μW m^?1 K^?2。值得注意的是，室溫下Co NWs (80 wt%)/N2200的Seebeck系數(shù)幾乎是之前制備的Co NWs/PVDF復(fù)合材料Seebeck系數(shù)的兩倍。然而，電導(dǎo)率卻顯著降低，主要是由以下原因?qū)е碌模喊雽?dǎo)體聚合物的主鏈比絕緣聚合物的分子鏈剛性更強，造成Co NWs和N2200之間的不良連接，這阻止了電導(dǎo)率的進一步提高。所以，可嘗試通過添加第三組分以引入額外的電子通路并提高電導(dǎo)率，單壁碳納米管（SWCNT）具有較高電導(dǎo)率的同時機械柔性也很出色，因此是一個不錯的選擇。在將SWCNT添加到上述二元樣品中之前，使用了常用的表面活性劑四丁基溴化銨（TBAB）對其進行n-型摻雜，三元復(fù)合材料的σ隨著SWCNT的加入呈現(xiàn)出先上升后下降的趨勢。這是由于摻入少量的SWCNT可以填充Co NWs之間的間隙并在它們之間建立良好的連接，從而豐富了導(dǎo)電路徑；但進一步添加SWCNT會加劇其聚集并阻礙最初由Co NWs建立的導(dǎo)電通路。有趣的是，S（?45 μV K^?1）受添加SWCNT的影響不大。因此，當(dāng)SWCNT的含量為2 wt%時，獲得的最高室溫PF高達(dá)368.4 μW m^?1 K^?2，并在380 K時達(dá)到483 μW m^?1 K^?2，比最佳二元樣品的PF高50%，與文獻(xiàn)中報道通過溶液制備的n-型熱電納米復(fù)合材料最優(yōu)性能相比也處于領(lǐng)先的水平。

圖（a）n-型三元Co NWs/N2200/SWCNT復(fù)合材料中的電荷傳輸示意圖。（b）n-型三元復(fù)合材料室溫下平均熱電性能隨SWCNT含量關(guān)系圖。（c）具有最佳熱電性能的三元和二元TENC薄膜的電導(dǎo)率隨彎曲次數(shù)關(guān)系圖。（d）基于碳納米管和無機納米晶體的n-型熱電納米復(fù)合材料的功率因子值與文獻(xiàn)中的比較。

  最后，為了展示所制備的n-型三元TENC薄膜的實用性，通過將其與p-型PEDOT:PSS/SWCNT薄膜配對來構(gòu)筑柔性平面熱電器件，該器件由3個p-n對組成，使用銀膠連接各熱電腿，并用聚酰亞胺膠帶進行封裝。在50 K的溫差下，獲得的最大輸出電壓和功率密度分別為9.80 mV和3.26 W m^?2。該工作的成果表明，通過精巧地選擇復(fù)合組分，可以獲得具有優(yōu)異性能的熱電納米復(fù)合材料。

  以上研究結(jié)果由復(fù)旦大學(xué)材料科學(xué)系梁子騏教授及研究生唐俊暉、陳睿思，與中科院上海硅酸鹽研究所陳立東研究員、美國加州大學(xué)圣塔芭芭拉分校Guillermo Bazan教授合作完成，并以"Semiconducting polymer contributes favorably to the Seebeck coefficient in multi-component, high-performance n-type thermoelectric nanocomposites"為題目發(fā)表在J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 9797–9805. 作者感謝國家自然科學(xué)基金委（項目號：51673044）以及科技部（項目號：2017YFE0107800）的資助。

  原文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ta/d0ta02388