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  肌肉、軟骨、植物導管等生物組織一般具有高度層級化并且各向異性的微結(jié)構(gòu)。水凝膠材料在組成成分上和生物組織具有高度的相似性，但目前大部分人工合成的水凝膠材料都是各向同性的。因此，基于木材天然各向異性結(jié)構(gòu)的新型水凝膠-木纖維水凝膠-應運而生，該類水凝膠具有由高分子或納米纖維素組成的交聯(lián)網(wǎng)絡以及分布其中的微米級木纖維，其微觀結(jié)構(gòu)與生物組織十分接近，具有廣闊的應用前景。

  近日，馬里蘭大學李騰教授團隊和浙江大學賈錚教授團隊發(fā)展了針對木纖維水凝膠的力學本構(gòu)模型，并將該模型應用于分析濕度敏感型木纖維水凝膠驅(qū)動器。該模型充分考慮了木纖維的復雜空間分布和非線性力學行為以及水凝膠的溶脹，對于理解各向異性水凝膠的材料行為以及指導新型軟機器設計具有重要意義。研究成果以“A constitutive model of microfiber reinforced anisotropic hydrogels: With applications to wood-based hydrogels”為題發(fā)表在固體力學領域旗艦期刊Journal of the Mechanics and Physics of Solids上。

  水凝膠因其高水含量、對多種外界激勵的響應性、以及良好的生物相容性等特點受到廣泛關注。人工合成的水凝膠一般是各向同性的，而生物組織的功能往往依賴于其高度各向異性的微結(jié)構(gòu)，比如肌肉的收縮由成束排布的肌肉纖維驅(qū)動，植物中的水分和養(yǎng)分則由高度取向排列的木纖維輸送。受以上生物組織的啟發(fā)，近年來李騰教授團隊基于天然木材開發(fā)了一系列木纖維水凝膠以及相關的軟體器件，包括濕度敏感型大應變驅(qū)動器等。木纖維水凝膠的結(jié)構(gòu)如圖1所示：包含由高分子鏈或納米纖維素形成的交聯(lián)網(wǎng)絡以及取向性排布在網(wǎng)絡中的微米級木纖維。

圖1. 各項異性水凝膠的制備過程及結(jié)構(gòu) a) 網(wǎng)絡單體與微米級木纖維與水均勻混合。b) 通過外力（如3D打印的擠出過程或電磁場等）驅(qū)動木纖維進行取向性排布。c)單體聚合后形成的木纖維水凝膠具有交聯(lián)網(wǎng)絡和分散其中的各向異性排布的微米級木纖維。

  木纖維水凝膠的力學行為由其應變能密度函數(shù)表征，其函數(shù)形式由交聯(lián)網(wǎng)絡和木纖維兩部分共同決定：各向同性的交聯(lián)網(wǎng)絡通過氫鍵作用或構(gòu)型熵的改變來吸引水分子，決定系統(tǒng)的混合能；木纖維則通過其空間取向排布和非線性的力學響應來決定水凝膠的變形能。其中，木纖維的空間取向排布可由定義在球坐標的概率密度函數(shù)表示，圖2a展示了Von-Mises分布的概率密度函數(shù)。平面內(nèi)的木纖維取向常服從該分布。木纖維的非線性力學響應則可由圖2b中的應力-拉伸比關系表示。值得注意的是，凝膠中微米級木纖維可以承受一定程度的壓縮應力，這與生物組織中膠原蛋白纖維無法承受壓縮應力是不同的。

圖2. 凝膠中微米級木纖維的力學模型 a）描述木纖維的取向性排布的概率密度函數(shù)。b）描述木纖維非線性力學行為的應力-拉伸比關系式。

  該力學本構(gòu)模型可以有效地描述具有復雜纖維空間排布的木纖維水凝膠在多種載荷形式下（包括自由膨脹、單軸拉伸、受限膨脹等）的力學響應。針對受肌肉啟發(fā)的離子導電型木纖維凝膠，該模型的定量預測與實驗數(shù)據(jù)吻合較好（在高應變下的偏差由木纖維的損傷導致）。

圖3. 理論預測與實驗測量的比較 (針對受肌肉啟發(fā)的離子導電型木纖維凝膠)

  從應用角度出發(fā)，該力學本構(gòu)模型可用于指導基于木纖維水凝膠的軟體器件設計。例如上文提到的濕度敏感型大應變驅(qū)動器是由木纖維水凝膠和聚酰亞胺（Polyimide）疊合粘接而成的雙層復合結(jié)構(gòu) （圖4）。木纖維水凝膠可感應環(huán)境中的濕度變化，通過失水或吸水引起的體積改變引起結(jié)構(gòu)整體的大幅度彎曲，進而提供驅(qū)動功能。通過理論計算發(fā)現(xiàn)，相比具有各向同性木纖維排布的驅(qū)動器而言，具有各向異性排布的驅(qū)動器有更大的彎曲幅度及驅(qū)動能力，該預測與實驗結(jié)果一致。

圖4. 基于木纖維水凝膠的濕度敏感型大應變驅(qū)動器的設計

  論文鏈接：

  https://doi.org/10.1016/j.jmps.2020.103893

  https://doi.org/10.1016/j.eml.2019.100463

  https://doi.org/10.1002/adma.201801934

作者簡介：

  賈錚教授(https://person.zju.edu.cn/zhengjia)于2017年12月加入浙江大學航空航天學院，獲國家高層次人才引進計劃青年項目支持。其研究方向為：軟材料的力學與設計，儲能材料力學等。迄今為止以第一或通訊作者在Nature Communications, Advanced Functional Materials, PNAS，Nano Letters，ACS Nano，Journal of the Mechanics and Physics of Solids等知名期刊上發(fā)表論文20余篇。獲得2019年國際知名期刊Extreme Mechanics Letters Young Investigator Award。賈錚教授課題組誠招高分子材料背景的博士后及科研助理若干名，有意者請將個人簡歷（pdf）發(fā)送至賈錚教授郵箱zheng.jia@zju.edu.cn，郵件標題請注明“博士后申請+姓名+畢業(yè)學校”。另外，賈錚教授正擔任國際力學網(wǎng)絡論壇iMechanica（https://imechanica.org/）的journal club欄目2020年的主編，歡迎大家積極自薦或推薦討論主題。

  馬里蘭大學李騰教授團隊（http://lit.umd.edu/）專注于高性能可持續(xù)材料、軟材料、低維納米材料、原子尺度催化劑等的設計與開發(fā)，相關研究成果發(fā)表在Nature, Science, Nature Nanotechnology, PNAS, PRL, JACS, Advanced Materials, Materials Today等國際頂級期刊，并于2018年榮獲被譽為“國際發(fā)明創(chuàng)造奧斯卡”的R&D100大獎，以及2019年馬里蘭大學年度發(fā)明獎（物理科學領域）。李騰教授現(xiàn)任馬里蘭大學先進可持續(xù)材料與技術實驗室主任，Extreme Mechanics Letters副主編，榮獲國際工程科學學會青年科學家獎章（2016）。李騰教授在2006年和哈佛大學鎖志剛教授共同發(fā)起創(chuàng)建iMechanica.org,目前已經(jīng)成為國際力學領域用戶最多的網(wǎng)絡資源平臺。