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  隨著可穿戴電子設(shè)備的飛速發(fā)展，人們迫切需要一種可伸縮、可恢復(fù)、可導(dǎo)電的材料來滿足監(jiān)測人體運動的需求。目前，導(dǎo)電水凝膠材料因其具有與生物組織類似的導(dǎo)電和機械特性，已成為一種有前途的基體，如醫(yī)用電極、柔性傳感器、電子皮膚等。其中，柔性應(yīng)變傳感器能夠精確地將自身形變轉(zhuǎn)化為可記錄的電子信號，具有廣泛的應(yīng)用前景。然而，傳統(tǒng)的水凝膠基傳感器恢復(fù)性較差，并且在液體或生理條件下會不可避免地“溶脹”，這極大地破壞了它的機械性能，嚴重限制了實際應(yīng)用。因此，開發(fā)一種抗溶脹導(dǎo)電水凝膠材料，使其兼具韌性，自恢復(fù)性和抗溶脹性能是一項充滿挑戰(zhàn)性的工作。

  針對上述問題，長春工業(yè)大學(xué)高光輝教授團隊受軟骨組織致密網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)啟發(fā)，成功設(shè)計并制備了一種兼具有韌性、自恢復(fù)性和抗溶脹性與一體的水凝膠基應(yīng)變傳感器，并系統(tǒng)地研究了其力學(xué)性能，抗溶脹性能和應(yīng)變傳感性能的穩(wěn)定性。

  利用丙烯酸（AA）來溶解殼聚糖(CS)，并將其引入疏水締合體系中成功合成HP(AAm/AA)-CS水凝膠。然后將HP(AAm/AA)-CS水凝膠浸泡在FeCl₃溶液中，使Fe³⁺擴散到水凝膠網(wǎng)絡(luò)中來交聯(lián)殼聚糖和丙烯酸，最終得到HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠。從而，在水凝膠體系中成功地構(gòu)建出多重物理相互作用（疏水締合、配位、氫鍵、靜電等），表現(xiàn)出優(yōu)異的力學(xué)性能和抗溶脹性能。此外，體系中動態(tài)離子的存在也賦予了水凝膠優(yōu)異的導(dǎo)電能力。

圖1. HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠的制備過程及形成機理

  眾所周知，抗腫脹性是水凝膠在生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用如組織工程中的基本要求。通過實驗探究發(fā)現(xiàn)HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠在不同的溶液環(huán)境(H2O、DMSO、生理鹽水、海水和不同的pH溶液)下，均具有穩(wěn)定的抗溶脹性能和機械性能，這將顯著拓寬水凝膠的應(yīng)用范圍。值得注意的是，與傳統(tǒng)水凝膠不同的是，該水凝膠在水中腫脹后，其機械強度會得到顯著提高，在人工軟骨應(yīng)用中具有巨大的潛力。

圖2. HP(AAm/AA)-CS和HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠在水中的（a）溶脹圖像和（b）溶脹曲線;（c） HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠在不同pH溶液中的溶脹行為;（d）HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠在不同溶液環(huán)境下的溶脹行為,包括H2O、DMSO、生理鹽水、海水; HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠的力學(xué)性能:（e）不同溶脹時間，（f）不同pH條件下溶脹24小時

  此外，對HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺導(dǎo)電水凝膠進行了應(yīng)變敏感性測試，發(fā)現(xiàn)其在不同應(yīng)變下（小應(yīng)變（10 - 90%）和大應(yīng)變（100 - 500%））均表現(xiàn)優(yōu)異的應(yīng)變敏感性。值得注意的是, 在連續(xù)300次拉伸循環(huán)過程中，該水凝膠傳感器的電信號沒有明顯損失，表現(xiàn)出長期穩(wěn)定性和重復(fù)性。

圖3.（a）HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠在不同浸泡時間下的導(dǎo)電性能;（b）HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠在不同拉伸應(yīng)變(0~500%)下的相對電阻變化;（c, d)）HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠在小應(yīng)變(10%-90%)和大應(yīng)變(100%-500%)反復(fù)拉伸時的相對電阻變化;（e）HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠300次循環(huán)穩(wěn)定性試驗（最大應(yīng)變50%）

  由于該水凝膠其具有高應(yīng)變靈敏度、快響應(yīng)速度、好穩(wěn)定性等優(yōu)點，可作為應(yīng)變傳感器快速、準確、重復(fù)地監(jiān)測關(guān)節(jié)的運動，包括頸部、腕部、肘部和膝蓋的活動，甚至可以在水下的監(jiān)測信號。綜上，這種結(jié)合了仿生和傳感特性的水凝膠將有望成為下一代可植入式電子設(shè)備的一個有前景的候選材料。

圖4.（a-d）在人體不同部位彎曲條件下的HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠應(yīng)變傳感器的相對電阻變化:（a）頸部、（b）肘關(guān)節(jié)、（c）手腕、（d）膝關(guān)節(jié);（e）HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠應(yīng)變傳感器在水中拉伸時的相對電阻變化;（f） HP(AAm/AA)-CS-Fe³⁺水凝膠作為觸摸屏筆在智能手機屏幕上識別

  這一工作以題目為“Cartilage-inspired hydrogel strain sensors with ultrahigh toughness, good self-recovery and stable anti-swelling”的研究論文發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A雜志上。論文的第一作者為長春工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院碩士生徐加俊，通訊作者為高光輝教授，共同通訊作者為任秀艷副教授。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/ta/c9ta09170j#!divAbstract