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  隨著智能材料的發(fā)展，人們對動畫片《變形金剛》中汽車人變形的美好幻想正越來越接近科學(xué)現(xiàn)實�；诳赡鎰討B(tài)共價交聯(lián)的聚合物網(wǎng)絡(luò)能對外部刺激（如溫度、光、機械和化學(xué)等）做出響應(yīng)，從而獲得重塑性、循環(huán)利用性和環(huán)境適應(yīng)性。出于光具有高時空精準(zhǔn)性，當(dāng)前研究多集中于制造具有光響應(yīng)的動態(tài)柔性材料。通過引入各種類型光致變色基團對聚合物進行改性，已有少部分文獻報道能夠制備出擁有固-液轉(zhuǎn)化能力和自愈合性質(zhì)的凝膠。然而，受到現(xiàn)有光致變色分子結(jié)構(gòu)及聚合物體系的限制，它們的制備過程較為繁瑣、反應(yīng)效率低、材料的功能單一、且力學(xué)性能不夠好，極大地限制了材料的實際應(yīng)用。

  鑒于此，朱明強教授團隊利用經(jīng)典的Click反應(yīng)在聚三唑(PTA)聚合物體系中引入光致變色分子六芳基聯(lián)咪唑基團作為可逆共價交聯(lián)點(圖1)，合成了對可見光響應(yīng)靈敏度極高的凝膠(PTA-HABI)。六芳基聯(lián)咪唑(HABI)結(jié)構(gòu)在受到紫外或近紫外可見光照時，兩個三苯基咪唑環(huán)之間的動態(tài)共價鍵C-N鍵即會發(fā)生裂解，形成兩個三苯基咪唑自由基；撤去光照，三苯基咪唑自由基將與鄰近自由基快速結(jié)合，自發(fā)恢復(fù)至原有分子結(jié)構(gòu)。

圖1. PTA-HABI凝膠光致變形重塑的分子機理。

  PTA-HABI凝膠具有光致溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變性質(zhì)。405 nm光照下，材料的初始宏觀形貌完全轉(zhuǎn)變?yōu)榱硪环N形貌(圖2 a)，如同光塑性變形金剛一般。利用該特性，PTA-HABI還可被用作光塑性加工材料，進行光切割(圖2 b)、光打孔(圖2 c)、光塑形(圖2 d)和光仿造(圖2 e)等光加工工藝。另外，該團隊進一步制備了含有六芳基聯(lián)咪唑可逆共價交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的彈性體（干凝膠），其在可見光照下展現(xiàn)出優(yōu)異的自愈合性能和可逆光塑性伸縮特性。

圖2. 基于PTA-HABI凝膠的光塑性加工：(a) 有機凝膠的溶膠-凝膠轉(zhuǎn)變；(b) 有機凝膠的光切割；(c) 有機凝膠的光打孔；(d) 有機凝膠的光重塑；(e) 有機凝膠的表面仿造；(f) 有機凝膠光塑性轉(zhuǎn)變的機理圖。

  基于六芳基聯(lián)咪唑的共價交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)對光照響應(yīng)靈敏度極高，可被應(yīng)用于不同的智能柔性材料和器件，如柔性機器人、可穿戴設(shè)備以及生物醫(yī)學(xué)工程等。鑒于其簡單的制備方法和優(yōu)異的性能，有望被廣泛應(yīng)用于智能柔性設(shè)備領(lǐng)域。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces (ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 23623-23631)。該項目由國家自然科學(xué)基金、973計劃共同資助，論文第一作者為華中科技大學(xué)光電國家研究中心博士生向詩力和華瓊新。通訊作者為華中科技大學(xué)光電國家研究中心朱明強教授和李沖教授以及普渡大學(xué)Gary J. Cheng教授。

  論文題目：Photoplastic Transformation Based on Dynamic Covalent Chemistry

  全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b06608