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  近年來，聚苯胺/石墨烯復(fù)合電極材料由于其低成本、高容量以及優(yōu)異的倍率性能等一系列優(yōu)點，在超級電容器方面得到了廣泛的研究和應(yīng)用，成為當下最熱門的電極材料之一。

  近日，廈門大學(xué)材料學(xué)院白華副教授團隊系統(tǒng)研究了聚苯胺/還原氧化石墨烯（PANI/RGO）復(fù)合電極材料在超級電容器中的工作機理，首次揭示了PANI電化學(xué)降解對儲能的貢獻，闡明了此類復(fù)合材料高比電容的原因。

  通常認為，在PANI復(fù)合材料中的RGO可以引入有利的微觀結(jié)構(gòu)，提高電極的導(dǎo)電性，并為PANI的氧化還原中體積變化提供的緩沖空間，從而提高材料的倍率性能，減少等效串聯(lián)電阻，延長電極的循環(huán)壽命。然而，令人費解的是，在大量的文獻報道中，PANI（理論電容量740 F/g）與RGO（實測電容量220 F/g）復(fù)合后得到的材料的電容量可以遠遠超出計算出的理論比電容，通�？蛇_800 F/g以上。而研究者們通常把其超高電容性能簡單歸因于高電容的PANI和RGO材料之間的協(xié)同效應(yīng)，這反應(yīng)出人們并沒有真正的理解PANI/RGO電極材料的電化學(xué)工作機理，同時也限制了聚苯胺/石墨烯復(fù)合電極材料的進一步發(fā)展。

  白華團隊系統(tǒng)的研究了PANI和PANI/RGO復(fù)合材料在電化學(xué)測試過程中（?0.2 ~ 0.8 V vs. SCE）電化學(xué)性質(zhì)和光譜的變化，證實了PANI在測試過程中降解產(chǎn)生了以羥基或氨基封端的苯胺寡聚物（HAOANIs）。通過計算，發(fā)現(xiàn)這些寡聚物的理論比電容可達1000 F/g以上。但是由于其低導(dǎo)電率很低，所以PANI降解會帶來很大的壓降，導(dǎo)致材料的電容無法發(fā)揮。然而，在復(fù)合材料中，RGO的高電導(dǎo)率提高了復(fù)合材料的導(dǎo)電性，使得HAOANIs能發(fā)揮出其高比電容的優(yōu)勢。實質(zhì)上，PANI/RGO復(fù)合電極在電化學(xué)測試過程中轉(zhuǎn)化為PANI/HAOANIs/RGO復(fù)合電極，從而體現(xiàn)出很高的比容量。

圖1. PANI/RGO電化學(xué)測試過程中苯胺寡聚物生成示意圖。

圖2. PANI降解以及降解產(chǎn)物的電化學(xué)氧化還原反應(yīng)方程式。

  同時，該課題組設(shè)計了一種活化方法，得到有高比電容和循環(huán)穩(wěn)定性的PANI/HAOANIs/RGO復(fù)合電極，其在1.05 A/g的電流密度下電容量高達772 F/g，循環(huán)10000次后仍有91.7%的電容保持率，遠超文獻中報道的其他同類材料的性能。這項工作一定程度上改變了人們對聚苯胺降解的認識，對設(shè)計其他基于PANI的復(fù)合電極材料有著重要的指導(dǎo)意義。

  這一成果近期發(fā)表在Energy & Environmental Science 上，文章的第一作者是廈門大學(xué)碩士研究生張勤娥。

  論文鏈接：http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2017/ee/c7ee02018j#!divAbstract