眾所周知,功能材料的開發(fā)及應(yīng)用發(fā)展到現(xiàn)階段遇到了嚴重的瓶頸,單一材料體系已無法突破性能上的限制并滿足應(yīng)用領(lǐng)域的需求。每種特定的材料一般都具有某方面獨特的性能及優(yōu)勢,材料的復(fù)合是突破單一材料性能瓶頸的有效途徑,并有望通過復(fù)合單元間的協(xié)同作用增強各自的性能(即1 + 1 > 2)。具體到光催化體系,復(fù)合材料中不同的組成單元可以扮演產(chǎn)生及分離電荷、吸附活化分子等各種重要角色。然而事實上,復(fù)合材料的性能往往很難實現(xiàn)組成單元各自性能的疊加,其關(guān)鍵瓶頸在于復(fù)合材料體系界面的結(jié)構(gòu)調(diào)控十分困難,導(dǎo)致光生電荷在界面上的嚴重復(fù)合和極大浪費。
研究人員針對該瓶頸,設(shè)計出一系列界面可控的復(fù)合結(jié)構(gòu)體系。例如,首次提出了半導(dǎo)體-金屬-石墨烯疊層結(jié)構(gòu),其單晶界面在一定程度上解決了界面上電子-空穴復(fù)合的問題,可以很好地利用半導(dǎo)體和金屬間的肖特基勢壘提高半導(dǎo)體光生電子-空穴對分離,從而在光催化產(chǎn)氫方面展現(xiàn)出明顯改善的性能。另一方面,針對特定氣相光催化反應(yīng)中氣體分子難以同步捕捉的問題,設(shè)計了一類金屬有機骨架(MOF)-半導(dǎo)體核殼結(jié)構(gòu),半導(dǎo)體中的光生電子可以有效地傳遞給MOF內(nèi)核并具有很長的激子壽命,而吸附在MOF內(nèi)核上的二氧化碳分子則在得到光生電子后定向轉(zhuǎn)化為甲烷,從而提高了二氧化碳轉(zhuǎn)化燃料反應(yīng)的活性和選擇性。在研究中,超快光譜和動力學(xué)表征以及理論模擬皆證實所設(shè)計復(fù)合材料體系的光催化優(yōu)越性,并揭示了微觀作用機理。該系列研究進展有助于加深人們對復(fù)合結(jié)構(gòu)材料中光生電荷行為和機制的認識,也對復(fù)合結(jié)構(gòu)光催化劑的理性設(shè)計具有重要推動作用。
上述研究工作得到了科技部“973”計劃、國家自然科學(xué)基金、國家青年千人計劃、中科院百人計劃、中科院先導(dǎo)專項、中國科大重要方向項目培育基金等項目的資助。
光催化復(fù)合材料設(shè)計系列工作刊登在Advanced Materials 內(nèi)封面/底
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